介电陶瓷作为储能电容器的重要材料，由于其高功率密度、快速的充放电速度以及长循环寿命等优点，在新能源汽车、脉冲激光等高功率脉冲设备中有着广泛的应用。但是电介质电容器储能密度仍然相对较低，温度稳定性较差，这些缺点限制了其进一步发展。因此，获得具有高储能密度及储能效率的电介质储能电容器并理解其增强机理迫在眉睫。同时，研发在高温下同时具有高能量密度和效率的介电陶瓷是本领域的一个重大挑战。目前电介质储能陶瓷的研究主要集中于具有钙钛矿结构的铁电材料中，这主要是因为其结构简单，储能性能优异。四方钨青铜结构（TTBs）铁电体——作为仅次于钙钛矿结构铁电体的第二大类铁电体——由于其复杂的晶体结构和相对较差的性能在电介质储能领域一直关注不多。

在这项研究中，西安交通大学的娄晓杰教授与合作者在前期工作（Adv. Mater. 2024,36, 2310559）的基础上采用高熵策略和带隙工程进一步增强了四方钨青铜结构介电陶瓷的高温储能性能。高熵效应导致的阳离子随机占位打破了铁电长程有序，形成高动态、弱耦合的极性纳米微区。同时，Ca及Ta氧化物的高熔点和高熵陶瓷的缓慢扩散效应限制了其晶粒生长，增加了陶瓷的整体电阻率和带隙，从而赋予其极高的击穿强度。高熵陶瓷晶体结构的温度稳定性导致其出色的抗高温性能。最终在Ba_0.4Sr_0.3Ca_0.3Nb_1.7Ta_0.3O₆陶瓷中实现了8.9?J?cm^-3的可恢复能量密度和93%的高效率。相比低熵组分储能密度增幅超过100%。储能效率从81%上升到93%。在四方钨青铜结构陶瓷储能材料中具有领先的性能。同时表现出优异的温度稳定性，在室温至高达180 °C的宽温度范围内，均可保持> 4.9 J?cm^-3的可恢复储能密度及> 89%的储能效率。这项研究为设计具有超高综合储能性能的四方钨青铜介电陶瓷提供了一种有效的方法，有望为电介质储能领域的未来发展带来新的思路和方向。

以上研究成果以《通过高熵策略和带隙工程优化钨青铜结构陶瓷的高温储能》（Optimizing high-temperature energy storage in tungsten bronze-structured ceramics via high-entropy strategy and bandgap engineering）为题发表于国际著名期刊《自然×通讯》（Nature Communications）。

论文第一单位为西安交通大学前沿科学技术研究院和金属材料强度国家重点实验室，第一作者为西安交通大学的博士生高阳飞，香港理工大学的博士生宋子正为共同第一作者，通讯作者为西安交通大学前沿院的娄晓杰教授、香港理工大学的陈子斌助理教授和卧龙岗大学的张树君教授。

该研究工作得到了国家自然科学基金、鄂尔多斯科技合作重大专项、西安交通大学分析测试中心的支持。

论文链接：https://doi.org/10.1038/s41467-024-50252-w

娄晓杰教授课题组主页：https://gr.xjtu.edu.cn/web/xlou03/home